表兄林紫垣回忆苏曼殊：“曼殊也，酷肖父，生性沉静，不苟言笑。好读书，一目数行，甚为其师钟卓京器重，常谓：‘此子不凡，将来必建大业。’”
章士钊回忆：“曼殊真近代之异人也，自初识字以至卓然成家，不过经二三年。始在沪与钊共笔墨时，学译嚣俄（注：雨果）小说，殊不成句，且作字点画，八九乖错，程度尤远在八指头陀之下。一日，攫洋蚨（洋钱）三十，遗字于案，遁去。钊与陈独秀大诧，而亦无法追之。后一年，走东京，复与同人文会，则出语隽妙，已非流辈所及矣。”
初到上海时，苏曼殊的汉文水平实在不甚高明，音韵、平仄尤其不通，但他却立意要学作古诗。最初，曼殊习作由陈独秀改正，而后陈亦无能为力，继由章士钊教正，但章只是敷衍，大多还是靠曼殊自学。到日本后，曼殊让章太炎教他作诗，章也不好好教导，只是任由他自己找来爱读的诗，随性而读。曼殊颇为勤奋，曾躲在陋室多日不出，写就诗作多篇。曼殊的诗遂渐入佳境，尤以“春雨楼头尺八箫，何时归看浙江潮；芒鞋破钵无人识，踏过樱花第几桥”闻名一时。据说，只要有井水处，均能歌“尺八箫”。
仅仅用了一年多的时间，苏曼殊靠着陈独秀提供的几本英文版梵文入门书，就学会了别人数十年才能弄懂的梵文，还编撰了一部迄今无人出其右的《梵文典》，在《天义报》上发表。据说，其《梵文典》的手稿保存在其养母河合仙横滨的家中，毁灭于1923年9月的日本大地震。
1909年，精通梵文的印度人密尸逻到东京，章太炎聘他为讲师，组织十个人一起学习梵文，学费大家分摊。但是密尸逻不懂中文，授课有困难，章便请苏曼殊担任翻译。那时每次上课要翻译两个半小时，而曼殊正在病中，医生劝他每次只限翻译一个小时，但因找不到代替的人，曼殊只好抱病坚持，直至学习班因经费困难而结束。
1913年，苏曼殊与沈燕谋、郑桐荪在盛泽花了几个月的时间策划编译《英汉字典》与《汉英字典》。据目击者说，曼殊当时天天不出门，不接待宾客，只是埋头工作。“或窃视之，则见大书、小书、朱书、墨书，如蝇头，如葡萄，如桃华之灿然，如水云之飘渺，堆置五七十叶。”虽最终未完成，但刘成禺仍出2000元购去这两部字典的手稿，中间人金慰农取回扣约200元，剩余稿酬被三人均分。但这两部字典最终未能付梓。曼殊去世后，刘成禺将残存的手稿交给柳亚子保管。
1914年岁末，苏曼殊准备著百回长篇小说《绛纱记》，每回附插图一幅，已绘就三十幅，每幅图中皆有僧人，作袈裟飘零之状。时曼殊与萧纫秋同游，遂托萧请孙中山支助他印书。孙此时正穷困，于是孙夫人倾箧出资八十元相赠。但曼殊此书最终未能付梓。